2024, 31(9): 2102-2109.
doi: 10.1007/s12613-024-2872-1
摘要:
固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种能够将化学能直接转化为电能的能源装置，凭借着独特的优势，包括燃料多样性，能量转化率高，全固态和环保等备受关注。虽然SOFC具有广阔的市场应用潜力，但目前一些棘手的问题严重限制其广泛使用，特别是在较高工作温度（800–1000°C）下存在稳定性变差和成本变高等问题。所以将SOFC操作温度下降到800°C以下是非常有必要的。随着温度的降低，阴极活性不足的问题凸显。因此，目前学者们的研究重点是开发在中低温下具有高活性和高稳定性的SOFC阴极材料。本研究为探索中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFCs)的高活性和热机械稳定性空气电极，开发出一种锶铁基钙钛矿氧化物的B位掺杂10mol% Ta5+的新型空气电极(SrTa0.1Fe0.9O3–δ, STF)，并系统地评价了Ta5+掺杂对空气电极的物质结构、过渡金属热还原、氧非化学计量比、热膨胀系数和电化学性能的影响。通过10mol% Ta5+掺杂，SrFeO3–δ的热膨胀系数(TEC)从34.1 × 10–6 (SrFeO3–δ)降至14.6 × 10-6 K–1 (STF)，接近电解质的TEC (Sm0.2Ce0.8O1.9, SDC为13.3 × 10–6 K–1)，具有良好的热机械相容性。在550–750°C时，STF表现出优异的氧空位浓度(0.262–0.331)，这对氧还原反应(ORR)至关重要。氧程序升温脱附曲线(O2-TPD)表明，铁离子的热还原起始温度在420°C左右，与热重曲线和电导率曲线的拐点高度吻合。在600°C时，STF电极的面积比电阻(ASR)为0.152 Ω·cm2，峰值功率密度(PPD)为749 mW·cm–2。通过引入30wt% Sm0.2Ce0.8O1.9 (SDC)电解质，进一步提高ORR活性，STF + SDC复合阴极在600°C下的ASR值达到0.115 Ω·cm2，甚至可以与基准含钴阴极Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3–δ (BSCF)相媲美。弛豫时间(DRT)分布分析表明，复合阴极的形成改善了氧的表面交换和体扩散。在650°C下，STF + SDC复合阴极的PPD达到了1117 mW·cm–2。优异的结果表明，STF和STF + SDC是很有前途的空气电极。
