2024, 31(7): 1651-1658.
doi: 10.1007/s12613-023-2788-1
摘要:
多孔陶瓷由于具有孔隙率高、低密度和低热导率等优点广泛应用于隔热材料。目前,氧化物陶瓷例如YSZ、钙长石和Y2SiO5由于具有良好的抗氧化性和耐腐蚀性被广泛用作隔热材料。尽管这些多孔材料具有明显的优势,但它们仍然有一些缺点,这些陶瓷材料由于存在较高的热导率和高温相稳定性较差的问题而被有所限制。近年来,由于航空航天的热防护材料提出了更高的要求,迫切需要寻找新型的高性能轻质高强度隔热材料。稀土磷酸盐(REPO4, RE = La–Gd)由于具有高熔点、良好的高温相稳定性等一系列优异的性能,被认为是隔热材料的有力候选者。然而,对稀土磷酸盐陶瓷的研究主要集中在致密陶瓷块体和热/环境障涂层上,目前关于多孔磷酸盐隔热材料研究的报道很少。高熵策略通过增加构型熵可以提高材料的力学性能和相稳定性、降低热导率、晶粒生长速率,是调控材料性能的热门和可行手段。本工作以稀土硝酸盐(RE(NO3)3·6H2O, RE = La, Ce, Pr, Sm, Eu, Gd)和H3PO4为原料,采用化学共沉淀法制备了高熵(La1/6Ce1/6Pr1/6Sm1/6Eu1/6Gd1/6)PO4粉体。在此基础上,以淀粉为造孔剂,制备了不同淀粉含量的高熵多孔(La1/6Ce1/6Pr1/6Sm1/6Eu1/6Gd1/6)PO4陶瓷,研究了淀粉含量对高熵多孔(La1/6Ce1/6Pr1/6Sm1/6Eu1/6Gd1/6)PO4陶瓷的物相组成、微观结构、孔径分布及尺寸、热导率和耐压强度的影响。研究结果表明,利用淀粉造孔法制备的高熵多孔(La1/6Ce1/6Pr1/6Sm1/6Eu1/6Gd1/6)PO4陶瓷具有分级孔隙结构,分别为孔径尺寸10 μm的球形大孔和0.5–1.5 μm的小孔。随着淀粉含量的增加,高熵多孔(La1/6Ce1/6Pr1/6Sm1/6Eu1/6Gd1/6)PO4陶瓷的孔隙率增加,热导率和耐压强度呈现降低的变化趋势。当淀粉添加量为60wt%时,高熵多孔(La1/6Ce1/6Pr1/6Sm1/6Eu1/6Gd1/6)PO4陶瓷具有较低的热导率(0.061 W/(m·K))、耐压强度(0.23 MPa)和良好的高温孔结构稳定性(收缩率为1.67%),这些优异的性能表明高熵多孔(La1/6Ce1/6Pr1/6Sm1/6Eu1/6Gd1/6)PO4陶瓷具有优异的高温隔热性能,有望作为新型的隔热材料使用。此外,由于淀粉造孔法制备的孔结构的特性,高熵多孔(La1/6Ce1/6Pr1/6Sm1/6Eu1/6Gd1/6)PO4陶瓷的室温热导率与ME2模型预测的热导率结果变化趋势基本符合。